કવિ દલપતરામ પછી, ઇ. સ. ૧૮૬૫ ના ડીસેમ્બરથી તે ઇ. સ. ૧૮૬૮ના માર્ચ સુધી શાસ્ત્રીજી ગુજરાત વર્નાક્યુલર સોસાયટીના એસિ. સેક્રેટરી તથા ‘બુદ્ધિપ્રકાશ’ના તંત્રી હતા. ‘બુદ્ધિપ્રકાશ’ ત્યારે ગુજરાતના અનેકવિધ ઘડતરમાં બહુ ઉચ્ચ ને કીમતી સ્થાન ભોગવતું હતું. સૌથી જૂના અને આજે પણ જીવંત રહેલા આ સામયિકને વ્રજલાલે પણ પોતાની વિશિષ્ટ શક્તિઓથી લોકોપકારક બનાવવાનો નિર્ધાર કર્યો. કવિ દલપતરામની સરળ, સભારંજની અને ચતુરાઈભરેલી કવિત્વશક્તિની ખોટ તેમણે પોતાના વિદ્વતાભરેલા નિબંધોથી, લોકરુચિને દોરે તેવાં સરળ કાવ્યો ને લેખોથી, અને પોતાના વડિલ બંધુ છોટાલાલની પદ્યરચનાઓથી સારી રીતે પૂરી. સંક્ષેપમાં, બુદ્ધિપ્રકાશના લગભગ અઢી વર્ષના તંત્રીપદેથી તે યુગનાં પ્રેરક બળો ધ્યાનમાં લેઇને શાસ્ત્રીજીએ કરેલી સાહિત્યસેવા આજે પણ સ્મરણીય ને નોંધપાત્ર છે.
ઇ સ. ૧૮૭૬માં વડોદરાની ‘વર્નાક્યુલર કોલેજ ઓફ સાયન્સ’માં તેમણે સંસ્કૃત અધ્યાપકનું સ્થાન સ્વીકાર્યું; અને શિક્ષણના વાહન તરીકે મરાઠી ભાષાની જરૂર પડતાં તે પણ જાણી લીધી. દી. બ. મણિભાઈ જસભાઈ, રા.બ. હરગોવિંદદાસ કાંટાવાળા, ડો. હરિલાલ ધ્રુવ વગેરે સાથે અહીં તેમને ગાઢ સંબંધ બંધાયો; અને તે સૌ શાસ્ત્રીજીની અગાધ વિદ્વત્તાને માન આપતા થયા. વડોદરા સરકારે પણ તેમની આ અસાધારણ વિદ્વત્તાનો શાલજોટાની ભેટ આપી સ્વીકાર કર્યો, અને શાસ્ત્રીજી આમ રાજમાન્ય તેમ જ લોકમાન્ય બન્યા. પણ તેમના સરળ ને સત્યપ્રિય સ્વભાવને લીધે તેઓ સ્વલ્પ સમયમાં જ ત્યારે વડોદરામાં પ્રસરી રહેલી દક્ષિણી–ગુજરાતીઓની ઝેરી ઈર્ષાના
